探针-样品互作用模型-连通近场信号与材料特性的桥梁

发布时间:2024年6月12日 分类:科普资讯 浏览量:276

作者:韦元培

背景介绍

探针-样品互作用模型-连通近场信号与材料特性的桥梁

纳米尺度下的光学成像是纳米光学研究的基石之一。传统的光学成像技术受阿贝衍射定律的限制,仅能达到约半波长的分辨率,远不能满足纳米光学研究的基石。散射型扫描近场光学显微镜(s-SNOM)是一种突破光学衍射极限的有效方法,通过将近场光学成像技术与扫描探针显微镜结合,成像分辨率不再依赖于工作波长,而是针尖半径(约几十到百纳米量级)。在s-SNOM成像中,一个关键的问题是测量数据的分析。由于其特殊的工作机理,s-SNOM测量的数据难以直接与测量物体的光学、几何特性等相联系。为了将获取的近场信号与材料参数相联系,需要建立起能够关联两者的模型。自s-SNOM提出以来,已经发展出了多种分析模型,本文将简单介绍s-SNOM中分析常用的模型。

s-SNOM分析模型


模型一:PDM

点偶极子模型(Point dipole model, PDM)是最早提出的近场分析模型[1]。在此模型中,探针被近似为一个介质球,探针对样品的作用通过诱导镜像电荷进行描述。此模型可以较好地定性描述近场互作用过程,但其简单的近似方式导致了在定量描述上的不足,仅能作为理解近场信号的辅助。在此模型中,探针的响应由有效极化率表征:

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其中:分别为探针、样品的极化率,r则为等效球中心到样品半平面的距离。

探针-样品互作用模型-连通近场信号与材料特性的桥梁

图1 PDM中的探针等效[1]

在PDM的基础上,Moon等人提出了线偶极子模型(Line dipole model , LDM)[2].此方法相较PDM的主要改进在于描述了探针激发样品之后,探针与样品之间来回激发的过程,此过程通过探针与样品位置上的一系列偶极子进行描述。由此,系统的偶极矩为:

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其中包含了探针(对应下标p)与样品(对应下标s)中的偶极矩,h为等效球中心到样品平面的距离,a则为等效球半径。由于此模型考虑了多次互作用,其在定量描述上较PDM有明显改进,能够对实验测量的近场数据实现较好的拟合。

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图2 LDM中的探针等效

针对模型中探针参数需要在拟合过程中确定的问题,Moon等还提出了一种无参考的校准方法[3]。由于不同针尖曲率半径下,激发的近场主要能量集中在不同波矢范围内,随传播距离衰减速率不同,Moon等人通过测量不同针尖半径的探针(半径由电镜测量得出)的渐近曲线(approching curve),可以在实验中对使用的针尖,通过测量进近曲线直接获得其针尖半径。

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图3 不同针尖半径对应了不同的进近曲线


模型二:FDM

有限偶极子模型(Finite dipole model, FDM)是由Cvitkovic等[4]提出的一种近似模型。与PDM不同,此模型中近场探针不再由一个位于针尖的球体等效,而是一个椭球等效。此模型同样基于镜像电荷等效原理,但考虑了探针长度的影响,相较PDM更加精确。此模型中探针的有效极化率由下式给出:

探针-样品互作用模型-连通近场信号与材料特性的桥梁

式中包含了探针的等效长度(L)、探针-样品距离(H)、针尖曲率半径(R)等几何参数,g为拟合参数。在太赫兹频段,此模型为较常用的分析模型。

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图4 FDM中的探针等效


模型三:LRM

与前述模型基于静电近似的模型不同,避雷针模型(Lightning rod model, LRM)是由McLeod[5]等提出的另一种分析模型。通过考虑实际探针的几何形状,并采用电动力学方法计算在入射场激发下探针上的电荷分布及感应极化率。此模型中探针上的电荷分布由下式给出:

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上式中左边为探针上的电荷分布,右边第一项为单位入射场产生的感应电荷分布,第二项则是具有不同动量的近场成分诱导的电荷的总和,其中自左到右第一项为不同动量的单位近场诱导的电荷分布,第二项则为不同动量的近场在总近场中的权重,分式的分子是对第一项作谱分解后得到的,I则为单位矩阵。由于同时考虑到了场延迟以及探针形状,此模型能较好地拟合实际测量地信号。基于此模型还发展出了一些拓展模型[6, 7],但由于需要考虑探针的几何形状,实际测量中针尖的复杂几何形状难以精确地描述,会影响此模型的分析效果。

探针-样品互作用模型-连通近场信号与材料特性的桥梁

图5 LRM基于实际探针形状分析近场互作用过程


s-SNOM分析模型的应用

在近场数据的分析中,应用前述提到的分析模型,可以从近场测量数据中提取出各种信息,如材料的介电常数与厚度[8, 9]。这是由于当我们对探针敲击频率进行解调时,得到的不同阶近场信号会包含不同深度的材料特性,越高阶的信号探测深度越小。

探针-样品互作用模型-连通近场信号与材料特性的桥梁
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图6 基于不同阶数的差异提取材料光学常数及厚度

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图7 基于分析模型宽频谱提取介电函数

类似地,也可以在宽频谱范围内通过反演方法提取材料的介电函数[10]。这些应用都依赖于建立一个分析模型以分析测试数据。


总结

散射型扫描近散射型扫描近场光学显微镜(s-SNOM)由于具有太赫兹到可见光的超宽带光学纳米成像技术和高分辨成像能力,揭示了许多传统光学和电子成像无法测量的新奇物理现象。要充分发挥其在纳米尺度材料表征方面地能力,仍需要更为精准的描述其工作过程的模型,以关联材料特性与实验数据,目前基于近似模型的方法需要进行参数拟合,限制了其应用。另一种可能的方法是结合机器学习(ML)[11],但这需要大量数据,限制了其应用。如果能发现更好的数据分析方法,相信未来在对纳米世界的探索中,s-SNOM必将发挥出更大的作用。


参考文献

[1]Knoll B, Keilmann F. Enhanced dielectric contrast in scattering-type scanning near-field optical microscopy [J]. Optics Communications, 2000, 182(4-6): 321-8.

[2]Moon K, Jung E, Lim M, et al. Quantitative analysis and measurements of near-field interactions in terahertz microscopes [J]. Opt Express, 2011, 19(12): 11539-44.

[3]Moon Y, Lee H, Lim J, et al. Reference-free self-calibrating tip-based scattering-type THz near-field microscopy [J]. AIP Advances, 2023, 13(6).

[4]Cvitkovic A, Ocelic N, Hillenbrand R. Analytical model for quantitative prediction of material contrasts in scattering-type near-field optical microscopy [J]. Opt Express, 2007, 15(14): 8550-65.

[5]McLeod A S, Kelly P, Goldflam M D, et al. Model for quantitative tip-enhanced spectroscopy and the extraction of nanoscale-resolved optical constants [J]. Physical Review B, 2014, 90(8).

[6]Chui S T, Chen X, Liu M, et al. Scattering of electromagnetic waves from a cone with conformal mapping: Application to scanning near-field optical microscope [J]. Physical Review B, 2018, 97(8).

[7]Jiang B Y, Zhang L M, Castro Neto A H, et al. Generalized spectral method for near-field optical microscopy [J]. Journal of Applied Physics, 2016, 119(5).

[8]Govyadinov A A, Mastel S, Golmar F, et al. Recovery of Permittivity and Depth from Near-Field Data as a Step toward Infrared Nanotomography [J]. ACS NANO, 2014, 8(7): 6911-21.

[9]Mooshammer F, Sandner F, Huber M A, et al. Nanoscale Near-Field Tomography of Surface States on (Bi0.5Sb0.5)2Te3 [J]. Nano Letters, 2018, 18(12): 7515-23.

[10]Govyadinov A A, Amenabar I, Huth F, et al. Quantitative Measurement of Local Infrared Absorption and Dielectric Function with Tip-Enhanced Near-Field Microscopy [J]. JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY LETTERS, 2013, 4(9): 1526-31.

[11]Chen X, Xu S, Shabani S, et al. Machine Learning for Optical Scanning Probe Nanoscopy [J]. Advanced Materials, 2023, 35(34): 2109171.

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