二维相干太赫兹偏振光谱揭示非简谐耦合磁振子模式的非线性混合

发布时间:2024年7月4日 分类:科普资讯 浏览量:240

二维相干太赫兹偏振光谱揭示非简谐耦合磁振子模式的非线性混合

背景介绍

在磁有序系统中,自旋进动的集体激发是自旋波,其中的量子是振子(Magnon)。

磁激发之间的非线性耦合可以从根本上提供新的操纵自旋波的方法,这超出了线性叠加所能达到的程度,并有望发展全磁振子信号处理装置。如果将两种磁振子模式从平衡状态驱动到非简谐耦合状态,不同的磁振子模式可能会发生非线性混合,从而产生磁振子相干性的Manley – Rowe动力学,类似于非线性光学中观察到的差频和和频产生( DFGSFG)。因此,这些相干耦合的信号( DFG和SFG)提供了磁子-磁子相互作用的专属证据。

然而,相干磁振子-磁振子模式混合通常隐藏在由线性磁振子激发主导的传统光谱中,并且这些相干耦合的存在以及它们的确切激发途径至今仍未被建立。

基于此,麻省理工学院化学系张竹泉、基思·亚当·尼尔森(Keith A. Nelson)等人在nature physic上发表了题为“Terahertz field-induced nonlinear coupling of two magnon modes in an antiferromagnet”的文章。研究者使用二维相干太赫兹偏振技术测量室温下倾斜反铁磁体YFeO3中两个不同磁振子模式之间的相干性和相互作用,通过将时域响应转化为二维( 2D )频率-频率图,揭示了非简谐耦合磁振子模式的非线性混合。该研究观察到的独特相干性可能导致未来基于非线性磁振子混合的量子技术的进步,例如全磁振子混频器和转换器。

研究内容简介

YFeO3中的磁振子模式

首先,研究者研究了YFeO3中的磁振子模式对单个线偏振太赫兹脉冲的响应,样品对太赫兹磁场具有明显各向异性,并观察到qFM(0.30 THz,HThz||a)和qAFM(0.53 THz,HThz||c)两个磁振子模式。其中,当太赫兹磁场沿晶体轴极化时,只能激发一种磁振子模式,当太赫兹磁场离轴时,场相互作用中存在同时诱导两种模式激发的成分。

二维相干太赫兹偏振光谱揭示非简谐耦合磁振子模式的非线性混合

图1 斜反铁磁体YFe O3中存在明显的磁振子模式。

YFeO3中的两个磁振子模式之间的非线性耦合

研究者利用相干二维太赫兹偏振技术从自由感应衰减信号(FID)中提取出微弱的非线性响应,并对三种不同入射THz磁场方向测试结果进行分类比较。当太赫兹磁场沿晶体轴方向时,能够观察到由简并四旋波混频产生的三阶非线性光学响应,如图2 d,e所示。而对沿交角平分线方向的太赫兹磁场测量则观察到额外的四个峰,分别是两个磁振子模式的一对差频信号(0.23THz)和一对和频信号(0.83THz)。

二维相干太赫兹偏振光谱揭示非简谐耦合磁振子模式的非线性混合

图2 YFeO3的非线性二维太赫兹光谱。

YFeO3二阶非线性场依赖特性和二维太赫兹偏振特性

研究者使用2维光谱表征了SFG和DFG信号的太赫兹磁场依赖性和场极性依赖。在所有情况下,这些信号的幅值与入射太赫兹磁场的平方成比例,如图3a,d所示,这与它们被分配到磁性过程是一致的。此外,两个二阶信号都依赖于沿正交坐标驱动的两个不同的磁振子模式,且只沿a轴发射导致了SFG和DFG信号的极性模式,如图3b、c、e、f所示。

二维相干太赫兹偏振光谱揭示非简谐耦合磁振子模式的非线性混合
二维相干太赫兹偏振光谱揭示非简谐耦合磁振子模式的非线性混合

图3 SFG和DFG信号的场依赖特性和二维太赫兹偏振特性。

其中信号方位依赖关系为:

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YFeO3二阶非线性形成机制

当qFM和qAFM模式被驱动出平衡态时,存在具有独特各向异性响应的相干磁振子-磁振子混合信号,如图4a所示。图4b描绘了存在这些相干耦合的非线性磁振子态的能级图。THz磁场和自旋之间的线性相互作用导致基态和激发磁振子态之间的单磁振子单量子( 1Q )相干,从而辐射频率为Ω qFM或Ω qAFM的信号,这取决于被驱动的模式。在第二场相互作用的辅助下,基态和激发的qFM ( qAFM )模之间的1Q相干可以提升到包含其他磁振子激发的SFG相干,即qAFM ( qFM )模。在这种情况下,两个磁振子模式之间的直接耦合导致形成一个明显的关联磁振子态,在它们的和频处积累相位Ω qFM + Ω qAFM。因此,SFG信号的出现预示着相干磁振子的动力学重整化,超出了热平衡所能达到的程度。或者,两个磁振子模式可以从基态依次驱动而不形成新的态,这样做之后,它们相互作用,导致两个磁振子态之间的DFG相干,在差频Ω qAFM - Ω qFM处积累相位。研究者通过朗道-利夫希兹-吉尔伯特(LLG)方程的数值模拟方法模拟了其中的磁性动力学,在所有情况下,自旋轨迹的在c轴分量相互抵消,这导致了纯粹沿a轴发生的磁化动力学,这与实验上各向异性的SFG和DFG发射模式一致。

二维相干太赫兹偏振光谱揭示非简谐耦合磁振子模式的非线性混合

图4 非线性磁振子态的激发途径。

结语

该研究突出了二维太赫兹光谱在揭示不同磁振子模式之间的相干非简谐耦合方面的优势,为磁激发的其他奇异动力学,如磁子-声子杂化、多铁软模等提供了新的研究方法和技术手段,同时该研究成果中独特相干性可能导致未来基于非线性磁振子混合的量子技术的进步,例如全磁振子混频器和转换器。

论文信息

Z. Zhang et al., “Terahertz field-induced nonlinear coupling of two magnon modes in an antiferromagnet,” Nat. Phys., Jan. 2024, doi: 10/gtv28s.

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