石墨烯中太赫兹表面等离子体激元群速度和相速度的时空成像

作者：尹廷贵

导读：探测从尖端-样品结中散射的电磁辐射已经能够克服衍射极限，并开启了极化激元纳米荧光成像的蓬勃发展领域。然而，大多数技术只解决了散射辐射的幅度和相对相位。近期，来自德国雷根斯堡大学等机构的研究团队，通过时空成像技术对石墨烯中太赫兹SPPs的群速度与相位速度进行精准测量，揭示了其传播动力学与材料性质的深层关联。该工作以“Spacetime Imaging of Group and Phase Velocities of Terahertz Surface Plasmon Polaritons in Graphene”为题发表在《Nano Letters》期刊上。

一、样品制备

研究团队采用两种石墨烯制备技术：干剥离法获得单层石墨烯（MLG），化学气相沉积法（CVD）生长大面积MLG。关键在于基底处理——通过氧等离子体清洁SiO₂/Si基底，减少介电层陷阱电荷的影响。特别值得注意的是，CVD转移过程中使用PMMA膜辅助，结合氨过硫酸盐蚀刻铜基底，最终将石墨烯转移到高阻SiO₂/Si衬底。这一流程确保了样品的均匀性与低缺陷密度，为后续实验奠定基础。

二、超时间扫描：捕捉SPP的动态轨迹

实验利用了传统的极化激元回波定位检测技术，通过使用电光采样直接求解散射电场的特性来增强，记录太赫兹脉冲在石墨烯界面的反射与传播，构建“时空地图”。值得一提的是，为提升信噪比，研究采用多参考波形平均法，在远离边缘区域提取散射信号作为参考，通过将参考去除从而在时域信号中提取到SPPs的传播图像，同时也避免了因界面邻近引起的波形畸变。研究发现，当探针跨越MLG/FLG（多层石墨烯）界面时，SPP呈现倾斜传播轨迹，且反射波振幅显著低于基底/石墨烯界面。团队推测，这一现象源于不同介电边界导致的反射条件差异。

三、量化时间位移：解析纳米尺度动力学

研究通过拟合高斯波包模型(式1)，精确量化SPP的时间位移。结果显示，相邻波形的时间差Δt₀约10 fs，与群速度理论值高度吻合。细微偏差源于边缘附近基底对SPP的残余影响。这种亚飞秒级的时间分辨率，为揭示SPP的群速度与相位速度提供了关键数据，进而帮助构建二维传播矢量场。

四、建模与表征：解码传播机制

团队结合理论模型与实验数据，系统分析SPPs的传播特性。研究发现，费米能量、载流子散射时间及基底掺杂浓度均对SPPs色散关系产生显著影响：降低费米能量（从250 meV至100 meV）可使SPPs束缚因子从10提升至21；缩短散射时间则导致色散曲线展宽，特征峰模糊化。此外，高掺杂硅基底引发的“声学表面极化”效应，进一步丰富了SPP的调控维度。

此外，技术超越了一维的极化激元传播，可以在一个完整的飞秒快照电影中可视化时空演化，能够对具有更复杂的边缘几何结材料中的极化激元进行可视化成像。

五、超快泵浦激光对非平衡SPPs动力学的精确调控

泵浦激光(脉宽140fs、中心波长515nm、能量密度14.5μJ/cm²)的引入能够改变石墨烯的电导率，当处于激发态时石墨烯的太赫兹电导率下降，从而改变了SPPs的传播特性，与未泵浦情况类似的模式，随着与界面距离的增加，信号强度降低，波形向更晚的tᴇᴏs偏移。

总之，本文展示了一种创新的近场成像方法，以石墨烯SPPs为基准系统，直接在时域中解决极化激元的传播问题。相速度，群速度和阻尼可以直接从单个超时空图中提取而不必进入频域，这使得我们可以提取极化激元色散曲线中相当大一部分的信息，即使在室温下强阻尼极化激元的情况下也是如此。同时，通过记录飞秒快照，可以在两个维度上追踪极化激元的时间演化，结合泵浦探测技术能够对非平衡状态极化激元进行亚波长调控。此外，该技术可以很容易地扩展到石墨烯之外，探测广泛材料中的极化激元，包括α-MoO3和黑磷中的各向异性极化激元，拓扑绝缘体中的表面模式，以及可以实现散射电场EOS的替代光谱范围。

论文信息：Anglhuber S , Zizlsperger M , Pogna E A A ,et al.Spacetime Imaging of Group and Phase Velocities of Terahertz Surface Plasmon Polaritons in Graphene[J].Nano Letters, 2025, 25(6):2125-2132.DOI:10.1021/acs.nanolett.4c04615.