太赫兹时间分辨光谱系统——抓拍微观世界中的飞秒过程

发布时间:2024年4月24日 分类:科普资讯 浏览量:259

作者:尹廷贵

目前,已经发现许多二维材料具有许多优异的光学、电学性质,如石墨烯、MXene、过渡金属硫化物(TMDs)、范德瓦尔斯(vdW)材料及其异质结、钙钛矿等,它们在太赫兹调控、探测、发射、传输器件方面具有重要的研究和应用价值,其中的物理机制往往与材料中的超快载流子动力学有关。光泵浦-太赫兹探测(OPTP)作为一种能够探测材料中载流子激发和复合的超快载流子动力学的时间分辨太赫兹光谱技术,其时间分辨率可以达到飞秒量级(1fs = 10-15s),已广泛运用于二维材料载流子动力学的研究。

太赫兹时间分辨光谱系统——抓拍微观世界中的飞秒过程

图1 常见的太赫兹OPTP光路结构[1]

如图1所示,其工作原理是在太赫兹时域光谱系统中引入一束可调时延的激发材料的高光子能量泵浦光(图中蓝色方框内),其脉宽通常在百飞秒以内,而太赫兹波作为低光子能量探测光。通过控制泵浦光与探测光之间的时延差tpp,能够获得材料中电子空穴对由激发到复合过程的太赫兹响应,从而实现对材料中超快载流子动力学的研究。下面的视频简明地说明了泵浦探测技术的原理和运用场景。OPTP经过多年的发展,已广泛运用于前面提到的二维材料超快载流子动力学的研究,并取得了很多具有开创性和意义非凡的成果。

太赫兹时间分辨光谱系统——抓拍微观世界中的飞秒过程

资料来源:Pump-probe – Quantum made simple (toutestquantique.fr)

值得关注的是,近年研究者们通过将太赫兹散射式近场光学显微镜(THz s-SNOM)与OPTP技术相结合实现了纳米级分辨率的时间分辨太赫兹光谱技术[3],如图2所示,与OPTP类似,该系统是在THz s-SNOM中引入一束泵浦光,通过光路设计使其与太赫兹波同束,并利用离轴抛物镜(OAP)使泵浦光与太赫兹聚焦到纳米尺度的针尖上,利用针尖的局域增强效应和天线谐振效应将材料激发后的纳米尺度(分辨率取决于针尖曲率半径)的太赫兹表面倏逝波散射到自由空间,被接收天线接收并由锁相放大器提取不同阶的近场信号,以供研究材料纳米尺度的超快载流子动力学,因此该系统也极大地降低了对材料质量和尺寸的要求。

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图2 一种纳米级分辨率太赫兹近场光学显微镜结构[2]

虽然目前国内外运用该技术开展的相关研究工作还相对受限,但这种全新的研究方法已经展现出显著优势,举例如下:

半导体纳米线耗尽层形成机制

相比半导体晶片,半导体纳米线具有大的比表面积可以提高器件的灵敏度,易于形变可以提升材料的集成能力。此外,耗尽层在半导体的导通、调控方面具有重要意义,而耗尽层的形成与电子空穴对的复合密切相关,传统OPTP难以对纳米线进行精密测量,2014年,M. Eisele等人首次实现了10纳米级分辨率的时间分辨太赫兹光谱技术并运用于InAs纳米线载流子动力学的研究[3]。研究并发现InAs纳米线激发后,出现了两个不同的时间衰减常数,且在随着tpp的增大,太赫兹近场频谱中等离子体共振频率f0出现红移的现象,考虑到f0与载流子密度正相关,作者认为第一个快速衰减的过程是由于耗尽层的形成,理论计算的耗尽层形成时间与实验结果也具有相当的一致性。

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图3 InAs纳米线的纳米分辨太赫兹时间光谱显微结果[3]

二维材料异质结中隧穿过程探测:原子层异质结构因其独特的物理特性引起广泛关注,层间电子和光子传输过程是其中关键的研究方向之一。然而,传统光学成像手段分辨率受限,难以捕捉这些超快过程的细节。2021年,M. Plankl等人在他们的工作中探讨了利用亚周期级别的光学探测技术实现对原子薄膜异质结构中超快层间运输过程的无接触纳米级成像[2]。作者提出利用亚周期级别的光学探测技术,结合时间分辨成像,成功实现了对WS2/WSe2异质结构中电子和激子传输过程的原位纳米级成像,观测到了亚纳米尺度的空间分辨率和飞秒级的时间分辨率。这种创新的无接触纳米成像技术为探测原子层异质结构中的超快物理过程提供了新的表征手段,对于进一步理解这类新型材料的性质以及开发基于其的高性能器件具有重要意义。

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图4WS2/WSe2异质结中的超快电荷转移[2]

二维TMDS材料中激子相变机制:2022年,Thomas Siday等人利用超快时间分辨纳米光学成像技术[4],结合理论计算,深入探索了二维材料WSe2中高密度激子相的形成和演化过程。研究发现,在高激子密度条件下,WSe2会出现不同的激子相,包括Mott绝缘相和金属相,这些相变过程发生在皮秒级的超快时间尺度内,受电子-声子耦合和电子相关效应的调控。同时,纳米尺度的成像进一步揭示了这些激子相的空间异质性。该研究深化了人们对二维材料中激子相变动力学的认知,为开发高性能电子和光电器件奠定了基础。

太赫兹时间分辨光谱系统——抓拍微观世界中的飞秒过程
太赫兹时间分辨光谱系统——抓拍微观世界中的飞秒过程

图5 单层和双层超快太赫兹偏振纳米显微镜研究激子Mott跃迁[4]


总结

基于s-SNOM,同时具有纳米级空间分辨率和飞秒级时间分辨率的新型太赫兹光谱技术能够无损地捕捉纳米尺度上超快发生的动态过程,如激子复合、载流子传输等,为深入认知新型材料和器件提供了强大的研究手段。同时,它具备时域和频域光谱分析等多种功能,为样品提供全面的表征信息。总的来说,这种太赫兹时间分辨显微镜无疑是一款革新性的纳米尺度动态研究工具,必将在材料科学、生物医学等领域发挥重要作用。

[1] Z. Jin et al., “Photoinduced large polaron transport and dynamics in organic–inorganic hybrid lead halide perovskite with terahertz probes,” Light Sci Appl, vol. 11, no. 1, p. 209, Jul. 2022, doi: 10/gqgmp3.

[2] M. Eisele et al., “Ultrafast multi-terahertz nano-spectroscopy with sub-cycle temporal resolution,” Nature Photon, vol. 8, no. 11, pp. 841–845, Nov. 2014, doi: 10/gc3jt7.

[3] M. Plankl et al., “Subcycle contact-free nanoscopy of ultrafast interlayer transport in atomically thin heterostructures,” Nat. Photon., vol. 15, no. 8, pp. 594–600, Aug. 2021, doi: 10/gj2m9w.

[4] T. Siday et al., “Ultrafast Nanoscopy of High-Density Exciton Phases in WSe 2,” Nano Lett., vol. 22, no. 6, pp. 2561–2568, Mar. 2022, doi: 10/gpk8qh.

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