文献解读---利用量子点实现对太赫兹波形的超快成像

发布时间:2024年8月15日 分类:科普资讯 浏览量:285

文献解读---利用量子点实现对太赫兹波形的超快成像

作者:许星星

背景

在凝聚态物质中,微观电场控制着大多数的基本激发过程,并在电子学领域中推动着接近太赫兹(THz)频率的应用。然而,只有少数成像方案能够分辨太赫兹波段的亚波长场,如扫描探针技术、电光采样和超快电子显微技术等。尽管如此,对样品几何形状、采集速度和场强的内在约束限制了它们的适用性。这使得如何高效且精确地成像太赫兹电场,尤其是在纳米尺度下的电场分布,成为了一个重要的科学挑战。

为此,来自德国拜罗伊特大学的Georg Herink教授和澳大利亚墨尔本大学的Paul Mulvaney教授共同发表了题为“Ultrafast imaging of terahertz electric waveforms using quantum dots”的文章。他们研究了一种新型的太赫兹近场显微成像系统,并将其命名为量子探测场显微镜(Quantum-Probe Field Microscop, QFIM)。该系统利用量子限制斯塔克效应(Quantum-Confined Stark-Effect, QCSE)将超快电近场编码到胶体量子点(CdSe-CdS)发光中,并将可见光的远场成像与电波形的时域采样相结合,从而了实现强场激发与亚微米分辨率的相兼容,为复杂纳米器件的超快场成像提供了直接的途径。

正文

QFIM主要是基于量子点的荧光激发,以及外加电场对量子点的吸收调控来实现对太赫兹微观场强分布的探测的。如图一、补充图一和二所示,飞秒激光(绿光,脉宽150fs)照射在量子点上激发645nm的荧光,并由可见光相机拍摄整个蝶形天线的荧光成像。当太赫兹入射后,其场强将改变量子点对绿光的吸收量,利用太赫兹激发后的荧光成像减去激发前的即可得到实际的太赫兹作用结果() 。由于太赫兹和绿光的激发源来自同一个1030nm飞秒激光器,因此可以通过改变相对时延的方式实现相干探测。

文献解读---利用量子点实现对太赫兹波形的超快成像

图一 QFIM原理示意图。(a)飞秒激光(绿光)和太赫兹信号同时照射在蝶形天线上,其中蝶形天线加工在具有量子点材料的基底上;(b)THz诱导量子点能带结构变化从而增加吸收,并转化为增强的荧光发射。

研究人员在量子点上方加工了蝶形天线,同时照射飞秒激光和太赫兹波,通过改变二者的激发时延,获得了图二(b)所示的不同时延位置的荧光发射微观快照,不仅获取了太赫兹的时域信号,还同时获得了太赫兹强度随时间的超快变化过程。尽管量子点的发光寿命很长(~10ns),但是QFIM的时间采样分辨率由超快吸收过程决定,通过图二(e)可以看到这一瞬态的吸收特性。

文献解读---利用量子点实现对太赫兹波形的超快成像

图二 蝶形天线中太赫兹谐振近场的时域演化。(a)蝶形天线的光学显微成像;(b)一系列特定延迟下的荧光发射微观快照,减去了无太赫兹照射情况的背景;(c)延迟为0fs时的瞬态荧光发射微观快照;(d)与c图对应的仿真结果;(e)对飞秒激光(绿光)在0fs时延的瞬态透射的微观快照,展示了量子点对飞秒激光的吸收特征,与QFIM成像刚好互补。

通过改变入射太赫兹信号的峰值,研究人员还获取了太赫兹场强和利用CCD得到的 之间的关系(图三(b)),从而还原出太赫兹在蝶形天线缝隙处的近场波形(图三(c)),与利用电光采样获取的远场太赫兹信号相比,频谱宽度略有减小(图三(d))。

文献解读---利用量子点实现对太赫兹波形的超快成像

图三 蝶形天线中的QFIM信号和近场波形。(a)在缝隙处的局域QFIM信号(蓝色圆点)和基于入射波形模拟的荧光时域演化过程(灰色实线);(b)QFIM信号峰值和最大入射场强的函数关系;(c)驱动远场波形(绿色)和模拟的蝶形间隙内部局部近场(红色)的对比;(d)c图中时域信号对应的频谱。

最后,研究人员利用这一效应,观测了2um的金属缝隙所激发的太赫兹等离激元,如图2(b)所示,其中上方黄色区域为缝隙对太赫兹信号的直接均匀增强,而下方的白色实线则是缝隙激发的相速度约为c/2的太赫兹等离激元。图4(d)展示的是这两个时延的模拟结果:0ps时的均匀增强以及1ps时产生的传播太赫兹。

文献解读---利用量子点实现对太赫兹波形的超快成像

图四 传播的太赫兹间隙激发的时域成像。(a)太赫兹波导激励在正入射驱动的微狭缝中发射;(b)沿狭缝的归一化QFIM波形的2D展示( 位置x, 延迟Δ τ);(c)在波导的对侧激励,通过QFIM观察到反向的传播方向;(d)两个时间延迟的模拟电场分布分别说明了均匀的直接增强( Δτ1 = 0 ps)和传播太赫兹的激发( Δτ2 = 1ps);(e)模拟的电场沿间隙演化的2D展示( x , Δ τ),与b和c相对应。

文献解读---利用量子点实现对太赫兹波形的超快成像

补充图一 QFIM装置示意图

文献解读---利用量子点实现对太赫兹波形的超快成像

补充图二 CdSe-CdS量子点的吸收和发射特性

总结

该方法将瞬时太赫兹电场编码到纳米晶体量子点的可见光发射和远场荧光成像中,从而为太赫兹场驱动和准瞬时的QCSE提供了发光可观测量和局域电场之间的直接联系。在这个基础上,实现了对单个蝶形天线(超高频器件、超材料和强场光物质相互作用实验的组成部分)内部近场波形的时间分辨显微成像。不仅如此,研究人员还观察了太赫兹在深亚波长缝隙中的传播,从而引入了对限域结构中传播电场的时域超快采样。这些结果将引发QFIM在探测表面激发的电场波形方面的应用,包括在块体表面和二维异质结构上的太赫兹声子和等离激元等。

注释:

量子限制斯塔克效应是指当外电场垂直作用于量子阱材料时,随着外电场场强的增大,材料的吸收边向低能方向的移动(红移)也增大,因此结合补充图二,太赫兹的场强增大将导致量子点对绿光的吸收增大。

参考文献

Heindl, M.B., Kirkwood, N., Lauster, T. et al. Ultrafast imaging of terahertz electric waveforms using quantum dots. Light Sci Appl11, 5 (2022).

微信微博EmailFacebook复制链接